Новая полнометражная анимация возвращает зрителей в синюю деревню, где в этот раз главная угроза приходит извне. Зловещий колдун Гаргамель, изобретательный и коварный, вынашивает новый план и похищает мудрого Папу Смурфа. Чтобы вернуть его, Смурфетта, известная своей независимостью и храбростью, выступает в роли лидера.
Мао Мао — харизматичный и самоуверенный кот, который считает себя рождённым для великих подвигов и мечтает войти в историю как настоящий легендарный герой. Его стремление к приключениям приводит к непредвиденной катастрофе: в пылу очередного подвига он ненамеренно разрушает священный волшебный рубин, который веками охранял мирную долину Чистого Сердца от внешних угроз.